TIO2 MANIK-MANIK UNTUK DEGRADASI FOTOKATALITIK ASAM HUMAT DI AIR
GAMBUT
ABSTRAK
Degradasi asam humat dalam larutan air yang mengandung TiO2 dilapisi pada manik-manik keramik di bawah iradiasi 254 nm sinar UV telah dilakukan dalam reaktor batch. Tujuan penelitian ini adalah untuk mempelajari fotokatalitik degradasi asam humat dalam air gambut. Iradiasi asam humat dalam larutan air dilakukan di berbagai kondisi yaitu hanya UV, dengan adanya TiO2-bubur dan TiO2 manik-manik. Intensitas warna, asam humat
residu, konduktivitas dan COD (kebutuhan oksigen kimia) dari solusi dianalisis sebelum dan sesudah iradiasi. Senyawa yang dihasilkan selama fotodegradasi diidentifikasi menggunakan HPLC. Hasil penelitian menunjukkan bahwa setelah degradasi fotokatalitik, intensitas warna dan nilai COD larutan menurun, sedangkan konduktivitas air meningkat yang menunjukkan mineralisasi air gambut terjadi. Selain asam, oksalat sebagai produk dari
degradasi diamati.
Degradasi asam humat dalam larutan air yang mengandung TiO2 dilapisi pada manik-manik keramik di bawah iradiasi 254 nm sinar UV telah dilakukan dalam reaktor batch. Tujuan penelitian ini adalah untuk mempelajari fotokatalitik degradasi asam humat dalam air gambut. Iradiasi asam humat dalam larutan air dilakukan di berbagai kondisi yaitu hanya UV, dengan adanya TiO2-bubur dan TiO2 manik-manik. Intensitas warna, asam humat
residu, konduktivitas dan COD (kebutuhan oksigen kimia) dari solusi dianalisis sebelum dan sesudah iradiasi. Senyawa yang dihasilkan selama fotodegradasi diidentifikasi menggunakan HPLC. Hasil penelitian menunjukkan bahwa setelah degradasi fotokatalitik, intensitas warna dan nilai COD larutan menurun, sedangkan konduktivitas air meningkat yang menunjukkan mineralisasi air gambut terjadi. Selain asam, oksalat sebagai produk dari
degradasi diamati.
Kata kunci: Gambut air, asam humat,
degradasi fotokatalitik, TiO2
PENDAHULUAN
Sumber daya air dari beberapa daerah di Indonesia seperti Sumatera, Kalimantan dan Irian Jaya mengandung banyak Asam humat . Asam humat (HA) yang alami polimer, terbentuk selama degradasi tanaman dan mikroba bahan. Asam humat mengandung blok aromatik dicirikan oleh distribusi berat molekul yang luas dan heterogenitas tinggi kimia. Asam ini memiliki asam
karena gugus karboksilat dan fenol karakter. Bahwa secara umum dapat ditandai sebagai kuning-coklat . Asam adalah konstituen utama dari terlarut organik karbon (DOC) di permukaan air kolam(air tawar dan air laut), dan tanah air, sering menyampaikan warna kekuningan-coklat ke air sistem. Asam humat dapat mempengaruhi perilaku dari beberapa polutan secara signifikan di lingkungan alam, seperti melacak spesiasi logam dan toksisitas, solubilisasi dan adsorpsi polutan hidrofobik, dan berair Fotokimia. Asam humat dapat bertindak sebagai substrat untuk pertumbuhan bakteri, menghambat degradasi bakteri kotoran dalam air alami, membentuk kompleks dengan berat logam seperti Fe, Pb, Mn membuat lebih sulit untuk menghapusnya dan transportasi logam di lingkungan. Asam humat bertindak sebagai sumber metil kelompok dan dengan demikian bereaksi dengan ion hipoklorit yang digunakan sebagai biosida di pabrik pengolahan air, untuk menghasilkan desinfektan oleh-produk misalnya, trihalomethanes,
haloacetic asam, senyawa terklorinasi lainnya dan nitril. Beberapa dari mereka yang dicurigai karsinogenik. Beberapa metode konvensional, misalnya koagulasi, flokulasi, dan adsorpsi biofiltrasi telah diterapkan untuk membuang asam humat dari air.
Disinfeksi air yang mengandung asam humat menggunakan klorin sebagai desinfektan dapat menghasilkan organochlorins
yang merupakan
senyawa beracun karena ke Ha bereaksi dengan
klorin dan disinfeksi penyebab berbahaya oleh-produk, misalnya, trihalomethanes, asam haloacetic, haloacetonitriles . Dengan mempertimbangkan kelemahan dari metode ini, yang heterogen photocatalysis dapat dianggap sebagai efektif alternatif solusi untuk penghapusan asam humat dari larutan air . Baru-baru heterogen fotokatalitik degradasi proses yang melibatkan TiO2 telah diterapkan sebagai alternatif yang menunjukkan besar potensi untuk menghilangkan asam humat . TiO2 partikel (bentuk anatase) ketika diterangi dengan cahaya dari panjang gelombang 380 nm £, menghasilkan bersemangat-negara elektron dan lubang pasangan. Lubang akan berinteraksi dengan H2O yang menghasilkan zat pengoksidasi kuat, radikal hidroksil dan superoxides . Beberapa peneliti telah meneliti pada degradasi fotokatalitik asam humat dan menemukan bahwa mineralisasi telah terjadi (7,10-12). Penggunaan bubur katalis namun menciptakan besar teknis masalah dalam mengambil katalis dari diperlakukan air. Menanggapi masalah mengambil banyak peneliti telah memperkenalkan sebuah amobil katalis. Makalah ini melaporkan penelitian tentang fotokatalitik degradasi asam humat dalam air dengan berbagai TiO2 (bubur dan TiO2 manik-manik).
klorin dan disinfeksi penyebab berbahaya oleh-produk, misalnya, trihalomethanes, asam haloacetic, haloacetonitriles . Dengan mempertimbangkan kelemahan dari metode ini, yang heterogen photocatalysis dapat dianggap sebagai efektif alternatif solusi untuk penghapusan asam humat dari larutan air . Baru-baru heterogen fotokatalitik degradasi proses yang melibatkan TiO2 telah diterapkan sebagai alternatif yang menunjukkan besar potensi untuk menghilangkan asam humat . TiO2 partikel (bentuk anatase) ketika diterangi dengan cahaya dari panjang gelombang 380 nm £, menghasilkan bersemangat-negara elektron dan lubang pasangan. Lubang akan berinteraksi dengan H2O yang menghasilkan zat pengoksidasi kuat, radikal hidroksil dan superoxides . Beberapa peneliti telah meneliti pada degradasi fotokatalitik asam humat dan menemukan bahwa mineralisasi telah terjadi (7,10-12). Penggunaan bubur katalis namun menciptakan besar teknis masalah dalam mengambil katalis dari diperlakukan air. Menanggapi masalah mengambil banyak peneliti telah memperkenalkan sebuah amobil katalis. Makalah ini melaporkan penelitian tentang fotokatalitik degradasi asam humat dalam air dengan berbagai TiO2 (bubur dan TiO2 manik-manik).
EKSPERIMENTAL BAGIAN
BAHAN
Tanah gambut diperoleh dari Pontianak, Kalimantan, Indonesia, sedangkan penukar kation resin Agr 50 WX 12, anion penukar resin BiorexR 9, dan bahan lainnya seperti natrium hidroksida, asam klorida, metanol, amonium besi (II) sulfat, kalium dikromat, sulfat perak, ferroin indikator,
asam oksalat, asam asetat, asam propionat diperoleh dari Merck.
INSTRUMENTASI
Percobaan dilakukan dalam reaktor
batch, dengan ukuran
77 cm (panjang) dan 24 cm (lebar). itu
TiO2 manik-manik yang dimasukkan ke dalam reaktor batch. Dua dari UV-C lampu tabung (l = 254 nm, Philips) 30 watt memiliki intensitas sebesar 1,8 mwatt/cm2, diposisikan 1 cm dari bawah reaktor. Sebelum dan sesudah iradiasi sampel adalah dianalisis. Parameter yang diperiksa adalah asam humat residu, intensitas warna, nilai COD, konduktivitas solusi, dan produk degradasi. Humat asam residu dan intensitas warna dalam larutan diukur pada Hewlett Packard Model 8453 Diode Array Spektrofotometer. Nilai COD dianalisis dengan metode chromat [8]. Produk degradasi yang dianalisis menggunakan HPLC Shimadzu Model LC-9A dengan
shodex KC-811 kolom, dilengkapi dengan detektor UV pada 210 nm, dengan, 0,005% asam fosfat sebagai eluen, dan laju aliran adalah 1 mL / menit.
TiO2 manik-manik yang dimasukkan ke dalam reaktor batch. Dua dari UV-C lampu tabung (l = 254 nm, Philips) 30 watt memiliki intensitas sebesar 1,8 mwatt/cm2, diposisikan 1 cm dari bawah reaktor. Sebelum dan sesudah iradiasi sampel adalah dianalisis. Parameter yang diperiksa adalah asam humat residu, intensitas warna, nilai COD, konduktivitas solusi, dan produk degradasi. Humat asam residu dan intensitas warna dalam larutan diukur pada Hewlett Packard Model 8453 Diode Array Spektrofotometer. Nilai COD dianalisis dengan metode chromat [8]. Produk degradasi yang dianalisis menggunakan HPLC Shimadzu Model LC-9A dengan
shodex KC-811 kolom, dilengkapi dengan detektor UV pada 210 nm, dengan, 0,005% asam fosfat sebagai eluen, dan laju aliran adalah 1 mL / menit.
PROSEDUR
Isolasi asam humat dari tanah gambut
Isolasi asam humat dari tanah gambut
Contoh persiapan dan perawatan dilakukan sebagai
berikut: 500 ml natrium hidroksida 0,5 N ditambahkan ke dalam botol berisi 20 g tanah gambut. Campuran terguncang selama 4 jam dan kemudian disaring. Filtrat solusi kemudian disesuaikan dengan pH 1, dengan menambahkan 12 N klorida asam. Endapan dilarutkan dalam natrium 0,1 N hidroksida. Semua filtrat yang melewati kolom yang berisi resin penukar anion dan kation. Solusi asam humat dilepaskan dari kolom siap akan diterangi.
berikut: 500 ml natrium hidroksida 0,5 N ditambahkan ke dalam botol berisi 20 g tanah gambut. Campuran terguncang selama 4 jam dan kemudian disaring. Filtrat solusi kemudian disesuaikan dengan pH 1, dengan menambahkan 12 N klorida asam. Endapan dilarutkan dalam natrium 0,1 N hidroksida. Semua filtrat yang melewati kolom yang berisi resin penukar anion dan kation. Solusi asam humat dilepaskan dari kolom siap akan diterangi.
Pembuatan katalis
TiO2 manik-manik
dengan diameter 0,4 cm adalah
terbuat dari TiO2 dilapisi pada keramik. Keramik adalah
terbuat dari tanah liat 40 g, 20 g kaolin dan bahan lainnya. Semua
bahan yang dicampur dengan baik dengan penambahan air. Campuran dimasukkan ke dalam
cetakan pipa dengan 0,4 cm dengan diameter dan panjang 25 cm. Keramik dikeringkan di 120 ° C selama
2-3 menit dan dipotong kecil-kecil, dan terus dipanaskan pada 800 ° C selama 3 jam. Proses
pelapisan adalah
dilakukan
dengan dilapisi keramik pada 20% TiO2 diikuti oleh kering
pengolahan pada 700 ° C selama 5 min.
Metode iradiasi
fotolisis dan fotokatalis percobaan umumnya dilakukan
oleh iluminasi. Sumber
cahaya adalah
30 watt lampu UV-C tabung (l = 254 nm) (Philips) 30 watt. Iradiasi asam humat (awal intensitas
warna dan nilai COD
adalah 578 PtCo dan
109,1 ppm)
dalam larutan air adalah
dilakukan pada pH 7. Jumlah sampel 2 L adalah iradiasi. Para iradiasi dilakukan di berbagai
kondisi, iradiasi asam humat tanpa katalis, di kehadiran bubur TiO2 dan di hadapan TiO2
manik-manik (bervariasi dari 50 g sampai 350 g). Penyinaran waktu itu mulai dari 0 hingga 240 min. Selama iradiasi, solusi asam humat itu diangin-anginkan.
dilakukan pada pH 7. Jumlah sampel 2 L adalah iradiasi. Para iradiasi dilakukan di berbagai
kondisi, iradiasi asam humat tanpa katalis, di kehadiran bubur TiO2 dan di hadapan TiO2
manik-manik (bervariasi dari 50 g sampai 350 g). Penyinaran waktu itu mulai dari 0 hingga 240 min. Selama iradiasi, solusi asam humat itu diangin-anginkan.
HASIL DAN PEMBAHASAN
Spektrum UV asam humat air sebelum dan sesudah penyinaran
Asam humat
dalam larutan air yang tidak disinari menunjukkan serapan maksimum pada 275 nm UV daerah seperti
ditunjukkan pada Gambar. 1, kurva 1. Puncaknya adalah ditugaskan
untuk menjadi cincin aromatik. setelah fotokatalitik degradasi dimediasi
oleh TiO2 manik bawah UV C iradiasi, intensitas puncak menurun secara bertahap dengan
meningkatnya waktu iradiasi, (Gambar 1 kurva 2 sampai sampai 6).
Setelah 240 menit penyinaran, intensitas puncak hampir
menghilang (kurva 6). Ini berarti aromatik yang kelompok dalam
asam humat dihancurkan oleh fotokatalis.
OH radikal yang terbentuk dari proses fotokatalitik menyerang cincin aromatik dan degradasi yang dihasilkan produk seperti asam organik .
OH radikal yang terbentuk dari proses fotokatalitik menyerang cincin aromatik dan degradasi yang dihasilkan produk seperti asam organik .
Pengaruh TiO2 katalis pada Degradasi humat asam
Gambar. 2
menunjukkan plot degradasi vs asam humat iradiasi waktu pengobatan yang berbeda. Asam humat solusi yang
disinari oleh UV dengan tidak adanya
TiO2 katalis menunjukkan bahwa molekul asam humat terdegradasi yang meningkat secara bertahap sebagai iradiasi waktu. Profil yang sama diamati pada solusi yang disinari oleh UV di hadapan TiO2. Degradasi asam humat dalam proses fotolitik (iradiasi Dalam UV tanpa TiO2) hanya dapat dicapai sekitar 50% setelah iradiasi selama 240 menit. ini bisa dijelaskan sebagai berikut, asam humat dapat bertindak sebagai sensitizer atau prekursor untuk produksi reaktif
spesies seperti oksigen singlet, humat yang diturunkan peroksi radikal, peroksida hidrogen, elektron terlarut, dan OH radikal. . Para reaktif spesies terbentuk dalam solusi mungkin bermain sebagai peran utama dalam degradasi sebagian besar senyawa nonbiodegradable, bahkan humatdegradasi produk Pengukuran produk degradasi asam humat solusi setelah iradiasi, dilakukan oleh menyuntikkan sampel ke HPLC menggunakan Phenomenex C-18 kolom dan pelarut metanol / air: 1: 9 pada pH 4, dengan laju alir 1 mL / menit. Kromatogram dari asam organik standar ditunjukkan pada Gambar. 6a dan iradiasi asam humat pada Gambar. 6 b. Para humat iradiasi asam timbul puncak yang memiliki waktu retensi 5,61 menit. Waktu retensi dari asam organik standar yaitu oksalat asam, asam suksinat, dan asam asetat adalah 5,61, 9,428, dan 11,48 menit, masing-masing. Dengan pencocokan dua kromatogram diasumsikan bahwa asam oksalat adalah degradasi produk yang dapat dideteksi dengan HPLC. Menurut Kerck, pembentukan asam harus menjadi utama indikasi pelepasan produk asam. Degradasi fotokatalitik HA menyebabkan cepat penghapusan warna dan langkah ini menyebabkan degradasi struktur aromatik. Mekanisme pemusnah cincin aromatik ditampilkan pada Gambar. 7. Itu degradasi fotokatalitik menyebabkan menurunnya intensitas puncak pada spektrum UV. Hal ini terutama dikaitkan dengan kehilangan aromatisitas dengan menghancurkan HA makromolekul.
TiO2 katalis menunjukkan bahwa molekul asam humat terdegradasi yang meningkat secara bertahap sebagai iradiasi waktu. Profil yang sama diamati pada solusi yang disinari oleh UV di hadapan TiO2. Degradasi asam humat dalam proses fotolitik (iradiasi Dalam UV tanpa TiO2) hanya dapat dicapai sekitar 50% setelah iradiasi selama 240 menit. ini bisa dijelaskan sebagai berikut, asam humat dapat bertindak sebagai sensitizer atau prekursor untuk produksi reaktif
spesies seperti oksigen singlet, humat yang diturunkan peroksi radikal, peroksida hidrogen, elektron terlarut, dan OH radikal. . Para reaktif spesies terbentuk dalam solusi mungkin bermain sebagai peran utama dalam degradasi sebagian besar senyawa nonbiodegradable, bahkan humatdegradasi produk Pengukuran produk degradasi asam humat solusi setelah iradiasi, dilakukan oleh menyuntikkan sampel ke HPLC menggunakan Phenomenex C-18 kolom dan pelarut metanol / air: 1: 9 pada pH 4, dengan laju alir 1 mL / menit. Kromatogram dari asam organik standar ditunjukkan pada Gambar. 6a dan iradiasi asam humat pada Gambar. 6 b. Para humat iradiasi asam timbul puncak yang memiliki waktu retensi 5,61 menit. Waktu retensi dari asam organik standar yaitu oksalat asam, asam suksinat, dan asam asetat adalah 5,61, 9,428, dan 11,48 menit, masing-masing. Dengan pencocokan dua kromatogram diasumsikan bahwa asam oksalat adalah degradasi produk yang dapat dideteksi dengan HPLC. Menurut Kerck, pembentukan asam harus menjadi utama indikasi pelepasan produk asam. Degradasi fotokatalitik HA menyebabkan cepat penghapusan warna dan langkah ini menyebabkan degradasi struktur aromatik. Mekanisme pemusnah cincin aromatik ditampilkan pada Gambar. 7. Itu degradasi fotokatalitik menyebabkan menurunnya intensitas puncak pada spektrum UV. Hal ini terutama dikaitkan dengan kehilangan aromatisitas dengan menghancurkan HA makromolekul.
KESIMPULAN
Degradasi fotokatalitik asam humat dalam berair solusi menggunakan TiO2 manik dan sinar UV sebagai sumber iradiasi diamati. Jelas bahwa humat asam dalam air gambut bisa dihilangkan dengan fotokatalitik degradasi, mengakibatkan penurunan pada intensitas warna dan COD dari solusi dan peningkatan air konduktivitas. Pembentukan asam oksalat sebagai utama produk fotodegradasi diamati.
Tidak ada komentar:
Posting Komentar